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化学创新：机器学习助力新材料探索

在固态材料化学领域，合成新的无机晶体化合物是一个充满挑战的过程。尽管已知的稳定晶体化合物数量庞大，如Inorganic Crystal Structure Database（ICSD）记录的超过20万种化合物，但如何在众多可能性中高效地筛选出潜在的合成目标，成为了一项复杂而费时的任务。

利物浦大学Andrij Vasylenko团队采用了一种创新方法，结合机器学习与传统实验手段，加速新材料的发现进程。他们的策略聚焦于利用无监督机器学习模型，以识别无机晶体材料中元素组合间的复杂相似性，从而指导实验方向，特别是在寻找新型锂固体电解质方面取得了突破。

研究概述

• 背景与挑战：面对庞大的化合物数据库，研究者们在决定哪一种相场值得进一步探索时面临着巨大的挑战。这一过程不仅需要对已有知识的深入理解，还需要对新化合物合成可能性的直觉判断。

• 方法与创新：Vasylenko团队将ICSD中关于相的信息汇集起来，构建了一个指导合成元素选择的框架。他们开发的模型不仅关注个体材料层面，而是对一系列潜在的相场进行优先排序，优先考虑与已知稳定材料相似性高的元素组合。

• 技术实现：模型处理的每个相场由四个元素组成，每个元素具有37个化学特性，因此每个相场可以表示为一个148维向量。为解决高维数据带来的稀疏性问题，团队采用了Variational Auto Encoder（VAE）进行维度削减，通过无监督神经网络算法量化非线性相似性。

实验与发现

• 相场优先排序：通过训练数据集（包含ICSD中证实的四元化合物相场），模型能够识别出最有可能合成新化合物的相常，进而对候选化合物进行优先排序。

• 合成Li3.3SnS3.3Cl0.7：基于排序结果，研究团队锁定Li-Sn-S-Cl相场，并通过进一步的晶体结构预测和优化算法筛选出Li3.3SnS3.3Cl0.7作为合成目标。通过实验手段，如Rietveld细化粉末同步加速器X射线衍射和中子粉末衍射，确定了该化合物的独特纤锌矿结构及其锂离子传导特性。

• 锂离子传导性：研究揭示了Li3.3SnS3.3Cl0.7中存在三个不同特性的衍射通道，其中一维通道展现出最优的锂离子传导性能，这为未来锂离子电池技术的发展提供了重要的材料基础。

结论

通过机器学习辅助的材料探索策略，Vasylenko团队成功地在Li-Sn-S-Cl相场中发现并合成了一种新型缺陷填充的纤锌矿结构Li3.3SnS3.3Cl0.7，该材料展示了优异的锂离子传导性能。这一成果不仅扩展了我们对新材料合成的理解，也为未来的能源存储技术提供了新的可能性。